单原子催化剂（SAC）是电催化（例如析氢反应（HER））中一个新的研究。最近的理论和实验研究表明，某些基于M-N-C（金属-氮-碳）的SAC对HER表现出优异的性能。在这里，我们报告了一种新方法，可通过更改碳底物的尺寸和维数同时保持相同的配位环境来调节SAC的HER活性。我们使用第一原理密度泛函理论（DFT）在HER的N掺杂2D石墨烯和纳米石墨烯中筛选了3d、4d和5d过渡金属SACs。与它们的2D石墨烯对应物相比，包含V、Rh和Ir的纳米石墨烯，预计具有显著增强的HER活性。我们转向机器学习，以基于各种描述符和压缩传感来准确预测氢吸附的自由能（ΔG_H），以识别活动的关键描述符，该描述符可用于进一步筛选其他候选对象。
  
Figure 1. H在嵌入N掺杂石墨烯（NG）上的过渡金属单原子上的H吸附的优化结构：（a）Sc-NG，（b）Co-NG，（c）Zn-NG。按键：C，灰色；N，蓝色；H，白色；Sc，青色；Co，洋红色；Zn，绿色。
 
  
Figure 2. 计算嵌入在N掺杂石墨烯中3d，4d和5d过渡金属单原子的ΔG_H。
 
  
Figure 3. 嵌入不同尺寸N掺杂纳米石墨烯中的单个过渡金属原子的结构：（a）大，（b）中和（c）小。按键：C，灰色；H，白色；N，蓝色；金属，洋红色。
 
  
Figure 4. 比较N掺杂石墨烯（a）和小纳米石墨烯（b）上V的局部态密度（DOS）。虚线表示E_Fermi；绿色实线，d波段中心。
 
 
Figure 5. 使用（a）内核岭回归、（b）随机森林回归，（c）神经网络回归和（d）SISSO回归计算的DFT与机器学习预测的ΔG_H的比较。
 
     相关研究成果于2020年由加州大学De-en Jiang课题组，发表在J. Phys. Chem. C（doi.org/10.1021/acs.jpcc.0c04432）上。原文：Descriptors for Hydrogen Evolution on Single Atom Catalysts in Nitrogen-Doped Graphene。

摘自《石墨烯杂志》公众号：