近来,已经广泛地研究了从氧分子产生电化学过氧化氢(H
2O
2)。迄今为止,已经报道了在碱性条件下,600°C退火后轻度还原氧化石墨烯(mrGO-600)表面的最佳过氧化物活性。然而,未知的详细材料信息,例如化学功能和结构形态尚不清楚,这导致对其催化活性位点的争论不清。为了解决这个问题,我们集中表征了mrGO-600的结构,以阐明其催化活性的起源。X射线光电子能谱、拉曼光谱、红外光谱、近边缘X射线吸收精细光谱以及高分辨率透射电子显微镜与原位红外光谱电化学相结合的各种表征表明,退火过程不仅会产生各种空穴与环醚基有关的边缘缺陷,以及导致小尺寸不连续石墨碳区的许多点缺陷。据信,这些缺陷在mrGO-600中形成了独特的原子级构型,从而使其能够促进碱性电解质中氧分子产生的过氧化物高活性。
Figure 1. 拉曼光谱和拉曼映射。mrGO和mrGO-600的典型拉曼光谱(a)和mrGO(b)和mrGO-600的ID/IG拉曼映射(c)
Figure 2. mrGO和mrGO-600的光谱结果。IR(a)和NEXAFS(b)光谱。
Figure 3. mrGO(a)和mrGO-600(b)的HR-TEM图像。热处理将sp
2碳域的尺寸从mrGO表面的14%增加到mrGO-600表面的22%。
Figure 4. 在不搅拌的情况下,在O
2饱和的0.1 M KOH中相对于RHE施加了恒定电压,分别为1.1 V(对于无ORR)和0.8 V(对于ORR),催化剂的原位红外光谱电化学(b)和原位测量过程中的电流响应。
相关研究成果于2020年由加州大学Hyo Won Kim课题组,发表在ACS Appl. Mater. Interfaces(dx.doi.org/10.1021/acsami.0c11359)上。原文:Detailed Characterization of an Annealed Reduced Graphene Oxide Catalyst for Selective Peroxide Formation Activity。
转自《石墨烯杂志》公众号