功能化金属烯材料的形貌和电子特性，对于提高其氧还原反应 (ORR)活性是一种有效的策略。这里通过简单的一锅湿化学法合成了一种高效且稳定的 ORR 电催化剂，即Fe 掺杂超薄多孔Pd金属烯 (Fe−Pd UPM)，它由几层2D 原子金属烯层组成。测量结果显示，与未掺杂的Pd金属烯相比，在0.1 M KOH 溶液中Fe-Pd UPM显示出增强的ORR活性。Fe-Pd UPM的质量活性为 0.736 A mg _Pd^-1，经过10000次循环后其质量活性仅损失 5.1%。密度泛函理论(DFT) 计算表明，Fe−Pd UPM的内原子层中稳定的 Fe 掺杂剂有助于 O*氢化形成OH*中间体。大量数据证实：形貌、多孔结构和 Fe掺杂剂协同增强了该电催化剂的ORR 活性。如此多孔金属烯材料的合理设计和层间掺杂有利于开发高效且稳定的电催化剂。
 
  
Figure 1. (a) TEM 图像（Fe-Pd UPM 模型的插图），（b）AFM 图像，（c，d）低倍率 HAADF-STEM 图像，（e）原子-分辨率 HAADF-STEM 图像，以及 (f) 相应的快速傅立叶变换模式。(g) 单个Fe-Pd UPM的EDX 元素映射。
 
  
Figure 2. （a，左上）Fe-Pd的EDX 光谱。（b，右上）Fe-Pd UPM、Pd 金属烯和 Pd/C的XRD图。(c, 左下) Pd 3d XPS光谱和（d，右下）PdFe-Pd UPM和Cu参照的Cu 2p XPS光谱。
 
  
Figure 3. Fe-Pd UPM 的形成机制：Fe-Pd UPM 在 (a) 1 h、(b) 2 h、(c) 4 h 和 (d) 6 h不同时间的TEM图像（F）相应的XRD图谱。
 
  
Figure 4. (a) Fe−Pd UPM、Pd 金属烯和商用 Pd/C的CV曲线和 (b) 线性极化曲线， (c) 对应的E_1/2和ECSA，(d) 0.9 和 0.85 V (vs. RHE) 电位下的质量活性，(e) 线性极化曲线和 (f) 0.9 和 0.85 V (vs RHE) 电位下循环10000次前后的质量活性比较。
 
  
Figure 5. 在Pt(111)第二层中非相邻分散的Fe上 (表示为Fe-2nd-layer-Pd (111))计算的ORR过程。
  
       该研究工作由江南大学杜明亮和陆双龙课题组于2021年发表在ACS Nano期刊上。原文：Sublayer Stable Fe Dopant in Porous Pd Metallene Boosts Oxygen Reduction Reaction。
 
转自《石墨烯研究》公众号