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广西大学Xijun Liu和天津工业大学Jun Luo课题组--杂原子掺杂的有序多孔碳负载的钯单原子用于高性能燃料电池阳极反应
       对于碱性交换膜燃料电池,开发经济且高效的电催化剂用于缓慢的氢氧化反应(HOR)是极其关键的。这里,合成了有序多孔、氮和硫共掺杂的碳载体以支撑钯单原子位点,该催化剂显示出优异的碱性HOR性能,实现了超高的阳极电流密度和质量比动力学电流,分别为2.01 mA cm–2和27,719 A gPd–1 (在50 mV超电势下),不仅优于商业Pt/C催化剂,而且是目前报道的最佳HOR催化剂之一。此外,该催化剂在长期电解过程中几乎没有活性衰减,和良好的CO耐受能力。实验和理论计算表明,钯单原子位点和杂原子掺杂(氮和硫)的协同效应削弱了Had中间体的结合能,从而赋予其优越的HOR活性。这项研究为开发高效、稳定的碱性HOR单原子催化剂提供了重要的指导。
 
  
Figure 1. PdSA/N,S-OPC的结构。(a) PdSA/N,S-OPC的合成示意图。(b)扫描电镜和(c)透射电镜图像以及相应的SAED图 (插图)。(d)原子分辨率HAADF-STEM图像(红色圆圈表示部分单个钯位点)。(e)钯、氮、硫和碳的元素分布图。
 
 
Figure 2.原子结构分析。(a) XANES 和 (b) FT-EXAFS 曲线。(c)Pd foil, PdO,和 PdSA/N,S-OPC样品的WT分析。(d-e)相应的基于模型的拟合结果。
 
 
Figure 3. PdSA/N,S-OPC以及其它对照催化剂的碱性HOR性能。(a)不同样品的LSV曲线对比。(b)不同转速下的LSV曲线。(c)比较了质量活性和面积活性。(d)HOR/HER Tafel曲线。(e)微区。(f)CO耐受性评估。
 
 
Figure 4. DFT计算。(a)PdSA/N,S-OPC上优化的Had吸附构型。(b)不同催化剂表面计算的ΔGH *。Pd (111) (c)和PdSA/N,S-OPC (d)的DOS曲线。
  
       该研究工作由广西大学Xijun Liu和天津工业大学Jun Luo课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Single Palladium Site in Ordered Porous Heteroatom-doped Carbon for High-performance Alkaline Hydrogen Oxidation。

转自《石墨烯研究》公众号

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