执行第一性原理计算以发现大型化学空间中电极的特性是一项具有挑战性的任务。 虽然机器学习 (ML) 已被用于有效加速这些发现，但大多数应用方法忽略了材料的空间信息，仅使用预定义的特征：仅基于化学成分。 我们提出了两种基于注意力的图卷积神经网络技术来学习电极的平均电压。 我们提出的方法结合了 3D 空间中的原子组成和原子坐标，与基于组成的 ML 模型相比，显着提高了电压预测的准确性。 第一个模型直接学习电极和金属离子的化学反应来预测它们的平均电压，而第二个模型结合电极的 ML 预测形成能 (Eform) 来计算它们的平均电压。 我们基于 Eform 的模型证明了从我们学习的锂离子子集到钠离子的可转移性的准确性提高。 此外，我们还预测了材料项目数据库中没有的 10 Na_xMPO₄F（M = Ti、Cr、Fe、Cu、Mn、Co 和 Ni）氟磷酸盐电池框架的理论电压。 可以看出，除了平均电压为 1.32 V 的 NaTiPO4F 和 TiPO4F 电极对之外，我们可以预期这些钠电池框架的平均电压高于 3.1 V。
 

图 1. 从 MP 数据库收集的每种金属离子的电池骨架数量分布。
 
 
图 2. GATGNN 架构概述。
 
  
图3 .基于反应的平均电压模型的架构。顶部面板显示了工作中使用的底层GATGNN模块。
 

图4. 基于Eform的平均电压模型体系结构。
 
  
图5.(a)基于反应的模型和(b)基于Eform的模型的DFT(DFT-电压)与ML(ML-电压)电压比较的奇偶图。图6. 基于反应和基于Eform模型预测钠离子和钾离子电极电压的性能。
   
表1.使用DFT (VDFT)计算的电压与基于Eform的模型(VGATGNN)预测的电压的比较
 
  
表2. Ong等人(V_DFT)计算的电压与基于Eform的模型(V_GATGNN)预测的电压的比较（左表）;基于Eform模型预测的10种氟磷酸盐电池框架的电压，这些电池框架不包括在钠电池的MP数据库中(电压值以V计算)（右表）
 
 
       相关研究成果由南卡罗来纳大学Jianjun Hu和太平洋西北国家实验室Rajendra P. Joshi等人2022年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c00029)上。原文：Accurate Prediction of Voltage of Battery Electrode Materials Using Attention-Based Graph Neural Networks。
 
转自《石墨烯研究》公众号