界面电荷提取和传输的精确管理对提高钙钛矿太阳能电池(PSCs)的光伏性能起着决定性的作用。在此，一种通过分子自组装原位合成的CuS-MXene复合物被有效地用作全无机CsPbBr3 PSCs的空穴萃取剂。理论和实验结果表明，由于MXene官能团中的部分电子自发转移到CuS中，实现了MXene的p型掺杂和电荷的降低，从而提高了界面能级匹配和助推空穴的提取和转移。同时，由于CsPbBr₃和CuS之间形成Pb-S键，建立了CsPbBr₃/CuS/MXene界面桥，实现了快速空穴传输和良好的界面接触。Pb-S键和MXene的电子给体基团进一步钝化了钙钛矿表面的阱态，从根本上减少了界面电荷复合。最后，使用CuS-MXene定制的无封装CsPbBr₃ PSCs实现了最高10.51%的功率转换效率和长期的湿度或温度耐受性，在空气中30天的效率保持率达到90%或以上。

 
图1. (a) CuS-MXene合成工艺流程图及(a1)多层MXene、(a2)片状MXene、(a3)片状CuS-MXene的SEM图像。(b) MXene和CuS-MXene的XRD谱图。(c) MXene、CuS和CuS - MXene的紫外-可见吸收光谱。(d) MXene和(e) CuS-MXene的TEM和HRTEM图像。(f) AFM图像和MXene(上)和CuS-MXene(下)的高度轮廓。

 
图2. MXene和CuS-MXene的高分辨XPS光谱(a) Ti 2p， (b) O 1s和(c) c 1s。(d) MXene中空穴定位和CuS-MXene中空穴离域示意图。(e) CuS-MXene异质结的电荷密度差。计算得到(f) MXene和(g) CuS-MXene的功函数。

 
图3. (a)器件CsPbBr₃/ CuS-MXene接口的载流子传输机制。(b)各器件在黑暗环境下的Mott-Schottky曲线。(c) CuS、CsPbBr₃和CsPbBr₃/CuS的FT-IR光谱。(d) CsPbBr₃、CsPbBr₃/CuS、CsPbBr₃/MXene和CsPbBr₃/CuS - MXene的Pb 4f高分辨率XPS光谱。(e) CuS-MXene与CsPbBr₃的功能示意图。

 
图4. (a)基于CuS-mxene的全无机CsPbBr3 PSCs示意图。(b) CsPbBr3/CuS-MXene薄膜的EDS元素映射图像。(c) J-V曲线，(d)稳态粉末输出曲线和(e)各种PSCs的IPCE光谱。(f)有和没有HTMs的FTO/CsPbBr₃/的PL和(g) TRPL光谱。(h) VOC对光强度的依赖性和(i)各种PSCs的深色J-V曲线。

 
图5. (a)各种CsPbBr₃ PSCs在25℃、85% RH的空气环境中无封装的长期稳定性。(b)的接触角CsPbBr₃、CsPbBr₃/MXene和CsPbBr₃/CuS-MXene薄膜。(c)各种CsPbBr₃ PSCs的SEM横截面图。
 
      相关科研成果中国海洋大学材料科学与工程学院Benlin He和Qunwei Tang等人于2023年发表在Journal of Materials Chemistry A（DOI: 10.1039/d3ta04992b）上。原文：A self-assembled CuS–MXene bridge for holeboosting 10.51%-efficiency all-inorganic tribrominated perovskite solar cells。
       原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/TA/D3TA04992B

转自《石墨烯研究》公众号