MXene作为一种新型气体分离膜，具有良好的稳定性和合适的孔拓扑结构，可以缓解二氧化碳过量排放造成的温室效应。然而，CO2的大四极杆和极化性使其与MXene具有很强的相互作用，从而导致CO2的溶解性强而扩散性弱。在这里，我们通过密度泛函理论和分子动力学模拟设计了具有暴露的C原子的纳米多孔Ti3C2O2单层（YmXn），可以调节CO2-Ti3C2O2相互作用，从而提高气体分离性能。 “截止”尺寸的范围是通过分析气体从未渗透到渗透的分离状态而得到的。结果表明，纳米多孔 Ti3C2O2 膜具有出色的 CO2 选择性和渗透性。性能最佳的Y3X3-Ti对于等摩尔气体混合物和烟气的CO2渗透率分别为1.01 × 10-4和2.56 × 10-5 mol s−1 m−2 Pa−1，CO2/N2选择性均达到100%。纳米多孔 Ti3C2O2 中的气体分离机制主要由扩散选择性而非溶液选择性决定。精确研究了气体渗透的动态过程，包括气体的质心、均方位移和径向分布函数。膜通道中的C原子与CO2之间的静电斥力遵循Y3X3-C>Y2X4>Y3X3-Ti的顺序，这是调节气体扩散的关键。这项工作的结果强调，调整气体-膜相互作用和设计“截止”尺寸是实现优异二氧化碳分离性能的有效策略，并为高性能气体分离膜的内在机制提供了新的线索。
 
图1. (a) Y2X4 和 (b) Y3X3-Ti 的俯视图和侧视图。粉红色（钛）；绿色（C）；红色 (O)。
 
图2. 纳米多孔Ti3C2O2 孔长拟合曲线。区域 1 和 2 代表 Ti3C2O2 的“截止”尺寸分布。
 
 
图3. Y2X4和Y3X3-Ti中CO2分子渗透数随时间的拟合曲线。 (a、b) 等摩尔气体混合物； (c、d) 烟道气。
 
图4. 最终状态的相对浓度分布。 (a，b) Y2X4和Y3X3-Ti的等摩尔气体混合物； (c, d) Y2X4 和 Y3X3-Ti 的烟气。水平坐标表示模拟框的 z 轴。
 
 
图5. 渗透过程中 CO2 和 N2 的质心和均方位移。 (a、b) 等摩尔气体混合物； (c、d) 烟道气。
 
图6. 纳米多孔 Ti3C2O2 与等摩尔气体混合物中气体的二维密度图。 (a、b)Y2X4； （c，d）Y3X3-Ti。
 
图7. 纳米多孔Ti3C2O2和CO2的相对浓度和径向分布函数。
 
      相关科研成果由中国石油大学Xiaoqing Lu等人于2024年发表在Chemical Engineering Journal （https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151158）上。原文：Nanoporous Ti3C2O2 monolayer towards high permeance and selectivity for CO2/N2 separation: CO2-MXene interaction tuning
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151158

转自《石墨烯研究》公众号