本文研究了五层菱形堆叠石墨烯中的关联电子现象和拓扑非平庸态。通过测量封装在六方氮化硼中的五层石墨烯在极低温度（100 mK）下的电子输运特性，我们观察到了在电荷密度n=0和位移场D=0时的关联绝缘态，其电阻高达兆欧级别或更高。紧束缚计算预测在这些条件下应为金属基态。通过增加D，我们在约1特斯拉的磁场下观察到了陈数C=-5的陈绝缘体态以及另外两个C=-3的态。在高D和n下，我们观察到了自旋极化的四分之一金属和半金属态。因此，菱形堆叠的五层石墨烯展现出了两种不同类型的费米面不稳定性，一种由在零能量处接触的一对平坦能带驱动，另一种由单个平坦能带中的斯通纳机制诱导。我们的结果确立了菱形堆叠的多层石墨烯是一个适合探索自然石墨材料中交织的关联电子和拓扑现象的系统，而无需进行莫尔超晶格工程。
       近年来，二维（2D）材料范德瓦尔斯异质结构中的莫尔超晶格引入了一系列丰富的关联和拓扑电子现象，包括莫特绝缘体、超导性和（量子）反常霍尔效应等。然而，这些研究通常依赖于特定的材料组合和扭转角，实现起来较为复杂。本文探讨了是否可以在没有莫尔效应的情况下，在晶体2D材料中实现电子关联和拓扑态。菱形堆叠的多层石墨烯可能成为这样一个平台，其中在零能量处存在一对平坦的导带和价带，这些平坦能带携带大的谷依赖贝里相位，从而可能产生关联和拓扑态。
 
 
图1 | 五层菱形堆叠石墨烯中的关联驱动绝缘体、同位旋对称破缺态与陈绝缘体
解析
a. 结构示意图
该图示强调电子态的空间分布特征，波函数局域化暗示强关联效应的物理基础
b. 器件显微图像‌
· 双栅结构通过调节载流子密度（n）和垂直位移场（D）实现对能带结构的电控。
· ‌c. 紧束缚能带计算
· ‌解析‌：零位移场（D=0）下理论预测金属基态，与后续实验观测的绝缘态形成关键矛盾。
· ‌d. 态密度（DOS）理论对比
· ‌解析‌：五层石墨烯在零能附近存在显著DOS峰，预示强电子关联可能引发的平带不稳定性。‌
e-f. 实验观测量子相‌
解析核心发现‌：
1、‌关联绝缘体（CI）‌：在理论预测为金属的n=D=0区域，观测到兆欧级电阻（图e），直接证明电子关联超越单粒子图像。
2、‌陈绝缘体（CHI）‌：磁场下出现陈数为整数量子化的拓扑态（图f），对应量子反常霍尔效应。
3、‌对称性破缺态‌：SPHM与IPQM表明体系存在自旋/谷自由度的自发极化。 
 
 
图2 | 关联绝缘体态的温度与磁场依赖特性‌
‌a. 电荷中性点电阻的温度依赖性‌
· 在电荷中性点（n=0）测量5–100 K温区的四端电阻Rxx。‌插图‌：85 K和100 K高温下Rxx随位移场D变化的放大图。高温时D=0处的绝缘态消失，演变为Rxx的极小值，与D=0处大单粒子态密度一致。
· ‌解析‌：
· *高温（>40 K）下绝缘态坍缩为电阻极小值，证明‌电子关联效应被热扰动抑制‌，体系回归单粒子行为
· *D=0处电阻极小值直接关联理论预言的‌高态密度峰‌（对比图1d）
‌b. 不同物态的电阻-温度关系
选取图a中彩色三角标记的五个位移场，绘制5–100 K温区的Rxx-T曲线。分为三类物态：关联绝缘体（CI）、能带绝缘体（BI）和半金属（SM）。高温区（T>40 K，蓝色背景）CI态电阻行为与SM态相似；低温区（橙色背景）CI态电阻急剧上升，表明能隙打开。‌插图‌：通过热激活模型拟合提取的能带绝缘体隙。
‌解析‌：
*‌相变临界温度‌：CI态在40 K附近出现电阻陡升，对应‌电子关联能标‌（~3.4 meV）
*‌物态分类依据‌：

物态	特征	能隙机制
CI (橙色)	低温指数型电阻增长	关联驱动的动态能隙
BI (紫色)	全温域高电阻	单粒子能带隙（~10meV）
SM (绿色)	电阻随温度单调下降	无能隙金属行为

‌核心物理结论1、‌关联绝缘体的热稳定性
临界温度 ‌T_c≈40 K‌ 标志电子关联能与热扰动的竞争转折点，高于此温度时关联效应被破坏
2、‌两类绝缘体的本质差异
‌能带绝缘体 (BI)‌：隙由‌晶体对称性‌决定，全温域稳定（插图提取隙~10meV）
‌关联绝缘体 (CI)‌：隙由‌电子相互作用‌产生，仅在T<40 K时稳定，高温下退化为平庸金属
3、‌实验与理论的统一性
高温电阻极小值与单粒子态密度峰值吻合（图1d），印证‌弱耦合区理论有效性
低温绝缘态超出单粒子图像，需引入‌强关联物理模型‌解释
 
 
图3 | 关联驱动的陈绝缘体态‌‌
a. 陈绝缘体态的电场调控‌
· B=1 T磁场下纵向电阻Rxx（上图）和霍尔电阻Rxy（下图）的二维彩图，揭示空穴掺杂侧在位移场D的能隙闭合区域存在三个陈绝缘体态。陈数C=−5的态出现在D=0.16 V·nm⁻¹处，两个C=−3的态分别位于D=0.11 V·nm⁻¹和D=0.21 V·nm⁻¹（虚线标记）。电子掺杂侧未观测到陈绝缘体特征。
· ‌解析‌：
‌量子化平台位置
· *‌C=−5态‌：D=0.16 V·nm⁻¹处出现强关联调控的拓扑相
· *‌C=−3态‌：对称性破缺导致陈数分化（两处不同D值）
· 关键矛盾：电子掺杂侧无拓扑态，表明‌空穴掺杂对关联效应敏感‌
b. C=−5态的量子化证据
D=0.16 V·nm⁻¹时Rxx（黑）与Rxy（红）随载流子密度的变化。Rxy在−h/5e²处精确量子化，同时Rxx出现显著凹陷，证实C=−5陈绝缘体。‌
解析‌：‌
拓扑序标志‌

观测信号	物理意义
Rxy = −h/5e²	陈数为-5的量子化霍尔电导
Rxx接近零	手性边缘态的无耗散输运

‌c-d. C=−5态的磁场稳定性
D=0.16 V·nm⁻¹下Rxx (c) 和Rxy (d) 随载流子密度n与磁场B的演化。虚线为Streda公式预测的C=−5态n-B关系。相较电子掺杂侧的微弱朗道扇，该态在空穴侧更稳定且唯一。B<0.95 T时该态突变消失，暗示竞争相存在。‌
解析‌：
*‌量子极限行为‌：n-B线性关系符合‌拓扑能带理论‌预测
*‌相变临界点‌：B=0.95 T处突变表明‌磁性有序竞争‌（如自旋密度波）‌
e-g. C=−3态的复现性验证
D=0.11 V·nm⁻¹时Rxx（蓝）与Rxy（橙）曲线 (e)，及对应Rxx (f)、Rxy (g) 的n-B二维彩图，均显示C=−3量子化特征。‌
解析‌：‌
陈数鲁棒性‌：不同位移场下C=−3态重现，证明‌同位旋对称性破缺的普适性‌
h. 同位旋调控的能带拓扑演化
示意图：D=0时层间反铁磁态（LAF，上图）与中等D下的量子反常霍尔态（QAH，下图）。K/K′标记能谷，箭头表示自旋，色块标示特定同位旋 flavor 价带的陈数符号。D=0时净陈数为0；施加位移场后，一个同位旋 flavor 的能带反转导致净陈数变为−5。E_F为费米能级。‌
解析‌：‌
拓扑相变机制‌

相	对称性	净陈数	调控机制
LAF (D=0)	谷自旋锁定的	0	时间反演对称性保护
QAH (D>0)	同位旋极化	−5	位移场诱导能带反转

‌核心物理结论1、‌关联驱动拓扑
强电子关联（见图1 CI态）与‌位移场协同调控‌，诱导能带反转实现量子反常霍尔效应
2、‌陈数奇异性
观测到‌奇数陈数态‌（C=−5, −3），超越传统能带理论预测，需引入‌关联效应修正
3、‌竞争相机制
B<0.95 T时C=−5态消失，指向‌拓扑序与磁性序的量子竞争
 
 ‌
图4 | 零磁场下的竞争相‌‌
a. 位移场调制的绝缘体-半金属相变‌
· 100 mK温度下电荷中性点（n=0）的Rxx随位移场D变化。在小D（关联绝缘体）和大D（能带绝缘体）区域电阻达兆欧级，而在中间D区骤降至千欧以下。‌插图‌：D=0.16 V·nm⁻¹、n=0时的磁阻比 [R_xx(B)−R_xx(0)]/R_xx(0) 随磁场B的变化。橙色数据点符合B²依赖关系，表明补偿型半金属相。
· ‌解析‌：
‌三重物态转变‌

D区间	物态	电阻特征	机制
小D (D<0.1)	关联绝缘体 (CI)	>1 MΩ	强电子关联开能隙 13
中D (0.1–0.3)	‌补偿半金属 (CSM)‌	<1 kΩ	电子-空穴抵消导电阻尼 25
大D (D>0.3)	能带绝缘体 (BI)	>1 MΩ	单粒子能带隙 1

‌关键证据‌：磁阻B²依赖（插图）是‌补偿半金属的标志性输运行为‌ ‌
b. 朗道能级收敛验证半金属相
D=0.16 V·nm⁻¹、100 mK下，dR_xx/dB关于载流子密度n与磁场B的二维彩图。虚线标示C=-5态，点线追踪电子朗道能级，收敛于负电子密度3.4×10¹¹ cm⁻²处，符合半金属图像。‌
解析‌：‌
负密度收敛点‌：对应‌补偿半金属的费米面嵌套‌，电子-空穴浓度精确抵消‌
拓扑态共存证据‌：C=-5陈绝缘体（虚线）与半金属相（点线）在‌同一参数空间共存‌，揭示相竞争‌
c. 非单调温度依赖的奇异行为
D=0.16 V·nm⁻¹、n=0（红色）与D=0、n=−2.5×10¹² cm⁻²（黑色）的R_xx-T曲线。红色曲线在高温区随降温电阻上升，但T<7 K时急剧下降；黑色曲线无强温变。‌插图‌：n=0时R_xx随D与T演化的彩图，低温深蓝区对应非单调行为，红箭头标示D=0.16 V·nm⁻¹线切位置。‌
解析‌：‌
竞争相的热力学标志‌

样品状态	温变行为	物理意义
‌中D区 (红)‌	7 K以下电阻骤降	‌补偿半金属相占据主导
关联绝缘体区 (黑)	单调上升	常规关联能隙行为

‌相变临界点‌：7 K对应‌补偿半金属的相形成温度‌，低于此温度时电子-空穴对凝聚占优 ‌
核心物理结论
‌位移场诱导的三重相变
单一电荷中性点通过位移场调控实现 ‌绝缘体→半金属→绝缘体‌ 的连续相变，为多体物理研究提供理想平台
‌拓扑与半金属相的竞争
在C=-5陈绝缘体出现的参数区（D=0.16 V·nm⁻¹），零场下‌补偿半金属相胜出‌，解释图3中B<0.95 T时拓扑态消失的原因
‌补偿半金属的微观机制

实验证据	理论支持
B²磁阻依赖（a图插图）	双载流子Drude模型
负密度朗道收敛（b图）	费米面嵌套理论
7 K电阻骤降（c图）	电子-空穴对凝聚效应

 
      本文在五层菱形堆叠石墨烯中观察到了丰富的关联和拓扑相，这些现象由两种不同机制驱动：一是零能量处共存的平坦电子和空穴能带导致的关联绝缘态，二是单个平坦能带中的斯通纳型不稳定性导致的自旋极化态。这些结果确立了菱形堆叠的多层石墨烯作为研究强关联和拓扑态的高度可调平台的地位，并指出了层厚度作为进一步实验中重要调控手段的可能性。https://doi.org/10.1038/s41565-023-01520-1
 
这篇文献的主要创新点可以总结为以下三个方面：
1、首次在非莫尔体系的天然石墨材料中观测到强关联绝缘态
*在五层菱形堆叠石墨烯中发现了零磁场下的关联绝缘态
*电阻高达兆欧级别，与紧束缚理论预测的金属基态形成鲜明对比
*突破了以往关联现象必须依赖莫尔超晶格的限制
2、发现多重陈绝缘体态
*在位移场调控下观测到陈数C=-5和C=-3的陈绝缘体态
*C=-5态与理论预测的量子反常霍尔态相符
*展示了该体系丰富的拓扑量子态调控能力
3、揭示了两种不同的电子关联机制
*零能附近的平坦电子-空穴对驱动的关联绝缘
*单个平坦能带中斯通纳不稳定性导致的自旋极化态
*为理解多层石墨烯中的电子关联提供了新视角
这些发现确立了五层菱形堆叠石墨烯作为研究强关联和拓扑量子现象的新平台，为探索二维材料中的电子关联效应开辟了新途径。

转自《石墨烯研究》公众号