MXenes，二维过渡(2D)金属碳化物/氮化物，由于其氧化还原活性位点的多样性和快速的电子转移，已显示出作为阴极催化剂的前景，以加速锂-硫(Li - S)电池中多硫锂(LiPSs)的转化。然而，从成千上万的MXenes中有效地筛选出最优的阴极催化剂是具有挑战性的。为了解决这一问题，本论文开发了一个模型，可以准确预测Li - S电池中限速步骤的热力学能量势垒。MXene位点的局部化学反应性与末端的p带中心和亚表面过渡金属的电负性联系起来。通过密度泛函理论计算和纯MXenes与掺杂zn MXenes的对比实验，定性验证了模型的准确性。利用该模型，我们筛选了大量的MXenes库(27种五原子层MXenes)，并确定了Ti₂CS₂、Mo₂CS₂和W₂CS₂作为锂- S电池的潜在阴极催化剂。
 
图1. 本工作的研究方法示意图。
 
图2. 从Li₂S₂到Li₂S的三种可能的反应途径示意图。
 
图3. ΔG与不同MXenes的(a) p带中心和(b) Δ(p−d)的关系。(c) Li₂S和Li₂S₂在Ti₂CCl₂、Ti₂CO₂和Ti₂CS₂上吸附的电荷差图。

 
图4. (a)绘制Ti₂CCl₂的态密度(DOS)、表面p带中心(ϵp)以及(b)过渡金属的ϵp和d带中心(Δ(p−d))之间的能隙。(c)元素周期表中过渡金属的泡利电负性。(d) ΔG与X的关系(X = ϵp + χm)。
 
图5. (a) ΔGmin与描述符x的比例关系。 (b) SRR过程在实验和理想MXene电催化剂上的吉布斯自由能。
 
        相关科研成果由南京理工大学材料科学与工程学院Ji-Chang Ren等人于2023年发表在Journal of the American Chemical Society（https://doi.org/10.1021/jacs.3c01834）上。原文：Effective Screening Descriptor for MXenes to Enhance Sulfur Reduction in Lithium−Sulfur Batteries。

转自《石墨烯研究》公众号