氮掺杂碳化钛(MXene)薄膜在使用高浓度硫酸电解质时，由于赝电容的增强而表现出非凡的体积电容。然而，由于掺杂氮的MXene具有复杂的电极结构和电解质离子行为，其储能机制尚不清楚。本文在原始MXene (Ti₃C₂O₂)的基础上，通过引入金属空位和掺杂氮原子构建了三种不同的MXene结构，即缺陷型MXene (Ti_2.9C₂O₂)、氮掺杂MXene (Ti₃C₂O_1.9N_0.1)和氮掺杂金属空位MXene (Ti_2.9C₂O_1.9N_0.1)。然后，应用基于密度泛函理论(DFT)的计算结合有效筛选介质参考相互作用位点法(ESM-RISM)，揭示了电极/电解质界面区域的电化学行为。通过分析伪电容反应的电子结构、电双层电容(EDLC)和平衡电位，可以明确结构变化对其性能的具体影响:金属空位位可以减小带电态下间隙层(外亥姆霍兹平面)的电位差，增加Ti的电子容量，这可以用来解释实验中观察到的氮掺杂MXene的高赝电容、低电荷转移电阻和高速率容量特性。
 
图1. a)水热法MXene氮掺杂示意图。b-e)掺杂氮的MXene中的四个结构。
 
图2. a) Ti₃C₂O₂与Ti_2.9CO_1.9N_0.1的表面结构比较。b) Ti₃C₂O₂、Ti_2.9C₂O₂、Ti₃C₂O_1.9N_0.1、Ti_2.9C₂O_1.9N_0.1的状态图密度。
 
图3. Ti─O和Ti─N在不同配位环境下的晶体轨道汉密尔顿居群分析。
  图4. 1.0 M H₂SO₄溶液在荷电状态下溶解不同MXene电极的电双层结构分析。
 
图5。反应过程中电极的费米能级位移可以定义为质子化/去质子化的过电位和相应的量子力学分析。
 
      相关科研成果由西安交通大学电气工程学院Zhenyu Wang 和西北工业大学化学化工学院Chenhui Yang等人于2023年发表在Small （DOI: 10.1002/smll.202307408）上。原文：Unraveling the Role of Metal Vacancy Sites and Doped Nitrogen in Enhancing Pseudocapacitance Performance of Defective MXene.
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202307408

转自《石墨烯研究》公众号

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