碳基过渡金属单原子催化剂的合理设计需要单原子催化剂内杂原子的精确排列。然而，由于热解过程中结构会坍塌，实现这种设计具有挑战性。在这里，作者引入了拓扑杂原子转移策略，以防止结构坍塌并精确控制碳基单原子催化剂中的P配位。作者利用石墨烯量子点制备了具有空腔结构的自组装螺旋纤维，在这些空腔内，可调节的官能团可以螯合金属离子（Nx…Mn+…Oy），从而在基于热解的磷化过程中促进结构的保存。该过程允许杂原子从组装体转移到单原子催化剂中，从而实现精确的配位调整。值得注意的是，Co-P₂N₂-C催化剂表现出优异的碱性析氢电催化性能，电流密度为100 mA cm⁻²时，过电位仅为131 mV。

 
Fig 1. 螺旋纤维组装结构的表征。

 
Fig 2. NGQD自组装机制的动力学研究。

 
Fig 3. Co-P_xN_4-x-C-SACs的合成与结构表征。

 
Fig 4. Co-PxN4-x-C (x = 0, 1, 2, 3)催化剂在1.0 M KOH电解液中的电化学性能。

 
Fig 5. 理论计算
 
      相关研究工作由扬州大学Jingqi Tian/ Tengfei Jiang和南特大学Romain Gautier于2024年在线发表在《Nature Communications》期刊上，Tailoring coordination environments of single-atom electrocatalysts for hydrogen evolution by topological heteroatom transfer，原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47061-6

转自《石墨烯研究》公众号