二维磁性材料由于其独特的电子性质、丰富的调控性质和优异的磁响应特性，在逻辑计算、信息存储等领域显示出巨大的应用潜力。然而，自旋极化率、低居里温度和低磁各向异性严重限制了它们在室温电子学领域的实际应用。因此，寻找和设计具有稳定磁序和高居里温度的二维铁磁材料，以实现本征室温铁磁性成为研究热点。本文通过第一性原理计算，通过在M位置引入磁性元素，筛选出2D DJ相Cs₂Mn₂X₈（M=Fe，Co，Mn，X=Br，Cl）钙钛矿，发现2D Cs₂Mn₂Br/Cl₈具有铁磁半金属性质。它的两个自旋通道具有零禁带金属丰度和大禁带半导体特性，每个Cs₂Mn₂Br/Cl₈原电池具有8μB的大磁矩。此外，费米表面呈现100%自旋极化，相邻带呈现石墨烯状线性色散，超高费米速度为4.73×10⁵m/s，以及节线半金属费米表面结构，在单自旋通道中表现出优异的输运特性。2D Cs₂Mn₂Br₈的居里温度高达502.8K，在高温自旋电子器件中具有广泛的应用前景。
 
 
图1（a） A₂M₂Br₈晶体结构俯视图和侧视图（绿色球体代表a位原子，紫色球体代表M位原子，棕色球体代表Br原子）；（b） Cs₂Mn₂Br₈的声子谱和总声子DOS，其中未发现虚频率。（c） 3×3×1的Cs₂Mn₂Br₈超单体结构，在300 K下进行了5 ps分子动力学模拟，显示了总能量和温度的变化。
 
 
 
图2(a) 二维Cs₂M₂Br₈（M=Fe（a），Co（b），Mn（c））FM态的自旋极化能带结构；（d） 二维Cs₂Mn₂Br₈中Mn d轨道和Br p轨道的投影部分能带结构。
 
 
图3. 用二维FM Cs₂Mn₂Br₈在（a）GGA+U和（b）HSE06方法下计算自旋极化能带结构；（c） 考虑自旋轨道耦合相互作用（SOC）后的能带结构。
 
 
图4. CBM和VBM附近部分电荷密度的俯视图和侧视图.二维Cs₂Mn₂Br₈中费米能级附近Mn的 d轨道和Br的 p轨道的投影能带图。
 
 
图5. （a）铁磁Cs₂Mn₂Br₈单层膜的原电池磁矩和比热随温度的变化；（b） 细胞扩增后的AFM1和（c）AFM2（蓝色表示自旋下降，红色表示自旋上升）。
 
 

图6. 2D FM Cs₂Mn₂Br₈中180°Mn–Br–Mn超交换相互作用机理。
 
 
 
图7. 在双轴应变−5%~5%范围内：（a）Cs₂Mn₂Br₈单层膜总能量的变化，（b）自旋带隙的变化，（c–f）分别在−2%、−5%、+2%和+5%应变下的自旋极化带结构。
 
 
图8.3D-CsMnBr₄（a）无SOC和（b）有SOC时的自旋极化能带结构。（c）计算了3D-CsMnBr₄（001）表面的表面态。（d） 3D-CsMnBr₄、3D第一布里渊区和（001）表面布里渊区（BZ）结构的俯视图和前视图。
 
        相关研究成果由北京交通大学Dan Li课题组2025年发表在The Journal of Physical Chemistry C (链接：https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c07635)上。原文：Graphene-Like Linear Dispersion Spin-Gapless Ferromagnetic Half-Metallic in Two-Dimensional DJ Phase Perovskite Cs₂M₂X<sub>8

转自《石墨烯研究》公众号</sub>