钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其高功率转换效率（PCE）和低制造成本，成为有前景的光伏（PV）技术。本文深入探讨了PSCs领域的变化，通过分析包括零维（0D）、一维（1D）、二维（2D）和三维（3D）结构在内的各种维度多样性，并探索了混合维度集成在提高这些光伏器件稳定性和性能方面的潜力。为了微调钙钛矿材料的性能，研究人员采用了诸如钝化策略、界面工程和精确的晶体生长控制等前沿方法。这些方法显著提高了开路电压（V_OC）、长期稳定性和PCE。本文还详细讨论了每种维度集成中涉及的复杂权衡，为材料性能、器件架构和制造技术之间的复杂相互作用提供了重要见解。PSCs中的维度多样性代表了推动光伏技术前沿的动态路径，为科学家和工程师实现下一代太阳能电池的全部潜力提供了宝贵方向。总之，本文全面分析了钙钛矿基太阳能电池的发展、挑战和潜力，通过探讨印刷技术、稳定性问题、应用 领域以及钙钛矿材料的特殊性质，为高效PSCs的开发做出了贡献。
       近年来，钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其有望彻底改变光伏行业而备受关注。实验室条件下，PSCs的功率转换效率（PCE）已超过25%，与传统硅基太阳能电池相当。PSCs的高效率为更好地利用太阳能发电带来了巨大潜力。PSCs可以低成本、大规模生产，采用旋涂和喷墨打印等工艺，相比需要高能耗制造过程的传统硅太阳能电池，PSCs可能带来更实惠的太阳能系统。钙钛矿材料因其优异的光学和电子特性，非常适合太阳能电池应用。随着研究的深入，PSCs的稳定性、可扩展性和耐久性得到了显著提升。预计随着持续的研究和发展，PSCs的长期稳定性和性能将进一步提高，更接近商业化应用。
 
 
图1 | 钙钛矿太阳能电池中零维（0D）、一维（1D）、二维（2D）和三维（3D）的维度多样性：探索混合维度集成的潜力
a，顶部：2D配体在ITO/2PACz表面形成并释放的机制。底部：在ITO/(2PACz + HBzA)上3D钙钛矿形成的机制以及底部界面处的阳离子交换（左）；在ITO/2PACz底部接触层上的2D/3D异质结（右）。
b，近底部空穴传输层接触处的横截面高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（STEM）图像，放大显示平行2D钙钛矿层的区域。快速傅里叶变换显示2D层间斑点（002）和（004）与n=2的主导相匹配。比例尺：50纳米（顶部）和10纳米（底部）。
c，使用405纳米激发光，从玻璃侧和顶部钙钛矿表面膜不同激发方向得到的底部2D/3D异质结的归一化光致发光（PL）光谱，波长从低到高。
解析
一、图1a部分
顶部机制：描述了2D配体在ITO（氧化铟锡）/2PACz（一种有机分子）表面如何形成并释放的过程。这通常涉及到有机分子在金属氧化物表面的自组装，形成一层有序的分子层，这对于后续的钙钛矿层沉积和性能有重要影响。
底部机制：
3D钙钛矿形成：在ITO/(2PACz + HBzA)（HBzA为另一种有机分子）基底上，3D钙钛矿如何形成。这通常涉及溶液中的前驱体分子在基底上的结晶过程。
阳离子交换：在底部界面处发生的阳离子交换过程，这可以调整钙钛矿的组成和性质，进而影响其光电性能。
2D/3D异质结：展示了在ITO/2PACz底部接触层上形成的2D/3D异质结结构。这种结构结合了2D材料的稳定性和3D材料的高效电荷传输能力。
二、图1b部分
STEM图像：提供了近底部空穴传输层接触处的横截面高角度环形暗场STEM图像。这种图像能够清晰地显示材料的微观结构。
平行2D钙钛矿层：放大图像显示了平行的2D钙钛矿层，这些层在界面处形成有序的结构。
快速傅里叶变换：通过快速傅里叶变换分析，确认了2D层间斑点（002）和（004）与n=2的主导相匹配，这进一步证实了2D钙钛矿层的存在和其晶体结构。
三、图1c部分
归一化PL光谱：展示了使用405纳米激发光，从玻璃侧和顶部钙钛矿表面膜不同激发方向得到的底部2D/3D异质结的归一化光致发光光谱。
激发方向：通过改变激发方向，可以研究光在2D/3D异质结中的传播和发射特性，这对于理解异质结的光电性能至关重要。
波长范围：光谱覆盖了从低到高的波长范围，提供了关于异质结发光特性的全面信息。
四、整体解析：
图1通过机制图、STEM图像和PL光谱，全面展示了2D/3D异质结在钙钛矿太阳能电池中的形成过程、微观结构和光电性能。这种混合维度集成策略结合了2D材料的稳定性和3D材料的高效电荷传输能力，为提高钙钛矿太阳能电池的性能提供了新的思路。
 
 
图2 | 钙钛矿太阳能电池中电子选择性顶部界面的三维/二维（3D/2D）异质结。
a，形成3D/2D异质结钙钛矿的两步混合工艺。FAI，甲脒碘化物。
b，从顶部钙钛矿表面薄膜入射光时，各薄膜的归一化光致发光（PL）光谱。
c，低入射角（0.2°）下顶部3D/2D异质结的掠入射广角X射线散射图。
d，近顶部C60接触的横截面高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（STEM）图像，以及显示2D钙钛矿垂直取向区域的放大图。BCP，浴铜灵。比例尺：50纳米（左）和10纳米（右）。
解析
图2概述
图2主要展示了在钙钛矿太阳能电池中，电子选择性顶部界面处形成的3D/2D异质结结构，以及相关的表征结果。这种异质结结构对于提高钙钛矿太阳能电池的性能具有重要意义。
子图解析
子图a：
内容：描述了形成3D/2D异质结钙钛矿的两步混合工艺。
解析：这种工艺可能涉及先沉积3D钙钛矿层，然后在其顶部通过某种方法（如溶液处理、气相沉积等）形成2D钙钛矿层，从而构建出3D/2D异质结结构。FAI（甲脒碘化物）作为形成2D钙钛矿层的前驱体材料之一被提及。
子图b：
内容：展示了从顶部钙钛矿表面薄膜入射光时，各薄膜的归一化光致发光（PL）光谱。
解析：PL光谱是研究材料发光性质的重要手段。通过比较不同薄膜的PL光谱，可以分析2D钙钛矿层的引入对整体发光性质的影响，如发光峰位的移动、发光强度的变化等。这些信息有助于理解3D/2D异质结界面处的电荷转移和复合过程。
子图c：
内容：呈现了低入射角（0.2°）下顶部3D/2D异质结的掠入射广角X射线散射（GIWAXS）图。
解析：GIWAXS是一种强大的表征技术，能够提供关于薄膜材料内部结构的信息，如晶格常数、晶体取向等。通过分析GIWAXS图，可以确定3D/2D异质结界面处晶体的排列方式和取向，这对于理解异质结的电荷传输性质至关重要。
子图d：
内容：展示了近顶部C60接触的横截面高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像，以及显示2D钙钛矿垂直取向区域的放大图。
解析：HAADF-STEM图像提供了高分辨率的薄膜横截面结构信息。通过观察图像，可以清晰地看到2D钙钛矿层在3D钙钛矿层顶部的垂直取向排列，以及C60接触层与钙钛矿层之间的界面结构。这种垂直取向的2D钙钛矿层有助于增强电荷在异质结界面处的传输效率。BCP（浴铜灵）可能作为界面修饰层或电子传输层的一部分被引入，以进一步优化界面性质。
总结
图2通过多种表征手段展示了3D/2D异质结钙钛矿太阳能电池中电子选择性顶部界面的结构和性质。这些结果为理解异质结界面处的电荷传输机制、优化电池性能提供了重要的实验依据。
 
 
图3 | 设备性能和稳定性分析
a，制备的单结钙钛矿太阳能电池（PSC）示意图。
b，控制组、底部、顶部及双侧2D/3D异质结PSC的代表性J-V曲线。
c，PSC的PCE、VOC和FF（从上至下）值的统计参数。箱线图和须线图表示统计分布：中心线代表平均值；箱子的底部和顶部代表25%至75%的百分位数；小方块代表均值；须线代表异常值。
d，e，通过开尔文探针力显微镜横截面扫描获得的从C60电子传输层到玻璃/ITO侧的界面电场分布。我们绘制了由发光二极管照亮的电池的光电压图。注意，为了更好地可视化，我们打破了空穴和电子选择峰。a.u.，任意单位。比例尺，200纳米。
f，封装后的控制组、底部、顶部及双侧2D/3D钝化基设备（ITO/2PACz/CsFAPbI3/C60/SnO2/IZO/Cu）在85°C和开路条件下1个太阳光照下的稳定性。数据代表五个电池的平均值标准差。
g，封装后的双侧2D/3D钝化基设备（ITO/2PACz/2D/3D-CsFAPbI3/2D/C60/SnO2/IZO/Cu）在40°C和1个太阳光照下的最大功率点跟踪。T90表示电池保持其初始PCE值90%的寿命。
解析
这段文字详细描述了图3中关于钙钛矿太阳能电池（PSC）设备性能和稳定性的分析内容，主要包括以下几个方面：
设备示意图：
图3a展示了制备的单结PSC的示意图，为理解后续的性能分析和稳定性测试提供了设备结构背景。
J-V曲线分析：
图3b呈现了控制组、底部、顶部及双侧2D/3D异质结PSC的代表性J-V曲线。J-V曲线是评估太阳能电池性能的重要手段，通过曲线可以直观地看到不同结构PSC的电流-电压特性。
统计参数分析：
图3c通过箱线图和须线图展示了PSC的PCE（功率转换效率）、VOC（开路电压）和FF（填充因子）的统计参数。这种图表形式能够清晰地展示数据的分布情况，包括平均值、百分位数以及异常值，有助于全面了解不同结构PSC的性能差异。
电场分布分析：
图3d和e通过开尔文探针力显微镜横截面扫描技术，获得了从C60电子传输层到玻璃/ITO侧的界面电场分布。这种技术能够揭示电池内部的电场分布情况，对于理解电池的工作原理和优化电池结构具有重要意义。同时，通过绘制光电压图，可以直观地看到电池在光照下的电压响应。
稳定性分析：
图3f展示了封装后的控制组、底部、顶部及双侧2D/3D钝化基设备在85°C和开路条件下1个太阳光照下的稳定性测试结果。稳定性是评估太阳能电池商业化潜力的重要指标，通过长时间的光照和高温测试，可以模拟电池在实际使用环境中的性能变化。
图3g则进一步展示了封装后的双侧2D/3D钝化基设备在40°C和1个太阳光照下的最大功率点跟踪（MPPT）结果。MPPT是评估电池在实际工作条件下性能的重要手段，通过跟踪最大功率点，可以了解电池在不同光照和温度条件下的输出特性。同时，T90寿命的引入也为评估电池的长期稳定性提供了重要参考。
 
 
钙钛矿太阳能电池中（0D、1D、2D和3D）的维度多样性：探索混合维度集成的潜力 - 扩展数据图1 | SAMs和HBzA配体的化学分析
a，将2PACz与HBzA（摩尔比为1:1）的混合物在真空下干燥数天后，再在氮气手套箱中于100°C下退火以完全去除溶剂的照片。黄色沉淀粉末表明2PACz的磷酰基中的第一个P-OH与HBzA分子的胺之间发生了质子化，形成了离子键。b，固态粉末中HBzA、2PACz以及混合物（2PACz:HBzA，摩尔比为1:1）的FTIR（傅里叶变换红外光谱）峰。混合物化合物中P-OH在~950 cm⁻¹和~1033 cm⁻¹处的峰向更高波数移动，表明由于2PACz的磷酰基酸的第一个P-OH基团去质子化而形成了更强的键合。因此，与P-O键相关的新峰在1105 cm⁻¹处形成。相比之下，混合物化合物中胺基（HBzA）的N-H弯曲峰在~1530 cm⁻¹和1620 cm⁻¹处向更低波数移动，且强度增强，这可能是由于-NH₂质子化为-NH₃⁺。这些结果成功地证实了磷酰基酸的pKa1与烷基胺的pKb之间的酸碱反应，如图1a所示。c，ITO薄膜上2PACz的XPS（X射线光电子能谱）分析。用DMF/DMSO清洗后，ITO上2PACz、HBzA以及2PACz+HBzA混合物的高分辨率C1s光谱。
解析
这段文字和图表（虽未直接给出图表，但根据描述可以理解）主要描述了关于自组装单分子层（SAMs）和HBzA配体之间化学相互作用的分析，具体包括以下几个方面：
混合物制备与观察：
制备了2PACz和HBzA的1:1摩尔比混合物，并通过真空干燥和氮气手套箱中的退火处理去除了溶剂。
观察到黄色沉淀粉末，这表明两者之间发生了化学反应，形成了离子键。
FTIR光谱分析：
通过FTIR光谱分析了HBzA、2PACz以及它们混合物的化学键变化。
混合物中P-OH峰的移动表明2PACz的磷酰基酸中的P-OH基团去质子化，与HBzA的胺基形成了更强的键合。
新出现的P-O键峰和N-H弯曲峰的变化进一步证实了酸碱反应的发生，即磷酰基酸的pKa1与烷基胺的pKb之间的反应。
XPS光谱分析：
使用XPS光谱分析了ITO薄膜上2PACz、HBzA以及它们混合物的表面化学状态。
高分辨率的C1s光谱提供了关于这些化合物在ITO表面上的化学环境和键合状态的详细信息（尽管具体数据未在文本中给出，但通常XPS分析会揭示元素的化学状态和键合情况）。
整体意义：
这段文字和相应的图表分析展示了通过化学方法（酸碱反应）在ITO表面形成自组装单分子层的过程，以及这种层对钙钛矿太阳能电池性能可能产生的积极影响。通过理解这些化学相互作用，可以优化SAMs的设计和应用，从而提高钙钛矿太阳能电池的稳定性和效率。这对于推动钙钛矿太阳能电池的商业化应用具有重要意义。
 
 
扩展数据图2 | 开尔文探针力显微镜（SKPM）映射图像及功函数（WF）分布
a, 使用DMF/DMSO溶剂混合物清洗前后的ITO/2PACz+HBzA样品。清洗前后ITO/2PACz+HBzA样品的功函数（WF）变化较小，表明HBzA分子牢固地附着在2PACz分子上，这与X射线光电子能谱（XPS）结果一致。
b, 清洗后的ITO/2PACz样品。
c, 裸露的ITO。
d, 使用DMF/DMSO清洗后的ITO/2PACz/钙钛矿和ITO/2PACz+HBzA/钙钛矿样品的SKPM映射图像。
e, 通过开尔文探针力显微镜（KPFM）测量得到的两个样品的功函数分布。在沉积钙钛矿薄膜并随后去除HBzA配体后，ITO/2PACz+HBzA的功函数恢复到原始ITO/2PACz的功函数水平（约5.40 eV），证实了我们的假设。
解析
这段文字描述了一项关于钙钛矿太阳能电池中界面层功函数变化的研究。具体解析如下：
实验背景与目的：
研究旨在探讨不同界面层（特别是2PACz和HBzA分子）对ITO（氧化铟锡）电极功函数的影响。
功函数是材料表面电子逸出所需的最小能量，对于太阳能电池的性能至关重要，因为它影响电荷的提取和注入效率。
实验方法：
使用了DMF/DMSO溶剂混合物清洗ITO/2PACz+HBzA样品，以观察清洗前后功函数的变化。
通过SKPM（开尔文探针力显微镜）和KPFM（开尔文探针力显微镜的一种变体，用于测量功函数）对样品进行了表征。
实验结果：
a部分：清洗前后的ITO/2PACz+HBzA样品功函数变化较小，说明HBzA分子与2PACz分子之间有较强的相互作用，这与XPS结果相符。
b部分：展示了清洗后的ITO/2PACz样品，作为对比。
c部分：提供了裸露ITO的功函数作为基准。
d部分：展示了清洗后的ITO/2PACz/钙钛矿和ITO/2PACz+HBzA/钙钛矿样品的SKPM映射图像，直观显示了功函数的空间分布。
e部分：通过KPFM测量得到的功函数分布显示，在沉积钙钛矿薄膜并去除HBzA配体后，ITO/2PACz+HBzA的功函数恢复到接近原始ITO/2PACz的水平（约5.40 eV）。
实验结论：
实验结果支持了研究假设，即HBzA分子的引入和去除对ITO电极的功函数有显著影响，但这种影响在去除HBzA后可以恢复。
这表明通过调控界面层的分子组成，可以有效地调节电极的功函数，进而优化钙钛矿太阳能电池的性能。
科学意义：
该研究为理解钙钛矿太阳能电池中界面层与电极之间的相互作用提供了新的见解。
通过精确控制界面层的分子组成和结构，有望进一步提高钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。
 
 
《钙钛矿太阳能电池中的维度多样性（0D、1D、2D和3D）：探索混合维度集成的潜力》扩展数据图3 | 钙钛矿太阳能电池（PSCs）的功率转换效率（PCE）、开路电压（VOC）和填充因子（FF）统计数据。a，不同摩尔比的2PACz:HBzA的底部2D/3D结构。b，底部2D/3D异质结中采用不同2D配体（苯甲胺，BzA；苯乙胺，PEA；丁胺，BA；己基甲基胺，HMA）且2PACz摩尔比为1:1的情况。c，顶部3D/2D异质结中PbI2厚度变化的顶部3D/2D结构。每种条件下的统计数据均来自不同批次的10至20个电池。需要注意的是，此处使用的钙钛矿材料基于Cs0.05FA0.95PbI3。
解析
这段文字描述了一个关于钙钛矿太阳能电池（PSCs）中混合维度集成研究的扩展数据图，具体包含了三个部分的统计数据：
a部分：
内容：展示了不同摩尔比的2PACz和HBzA组成的底部2D/3D结构的PSCs的性能统计数据。
关键点：通过改变2PACz和HBzA的摩尔比，可以研究这种比例变化对PSCs的PCE、VOC和FF的影响。
b部分：
内容：展示了在底部2D/3D异质结中，使用不同2D配体（苯甲胺BzA、苯乙胺PEA、丁胺BA、己基甲基胺HMA）且2PACz摩尔比为1:1时，PSCs的性能统计数据。
关键点：通过替换不同的2D配体，可以探究配体种类对PSCs性能的影响，特别是在保持2PACz摩尔比不变的情况下。
c部分：
内容：展示了顶部3D/2D异质结中，随着PbI2厚度变化的PSCs性能统计数据。
关键点：通过改变PbI2层的厚度，可以研究这一变化如何影响顶部3D/2D结构的PSCs的PCE、VOC和FF。
额外信息：
所有统计数据均来自不同批次的10至20个电池，这确保了数据的可靠性和重复性。
实验中使用的钙钛矿材料是基于Cs0.05FA0.95PbI3的，这提供了实验的具体材料背景。
整体意义：
这段文字和对应的扩展数据图3共同展示了在钙钛矿太阳能电池中，通过改变维度结构（2D/3D或3D/2D）、配体种类以及PbI2层厚度等参数，可以系统地研究这些变化对电池性能（PCE、VOC和FF）的影响。这对于优化钙钛矿太阳能电池的设计和提高其性能具有重要意义。
 
 
扩展数据图4 | 能量对齐分析
a. 基于UPS（紫外光电子能谱）数据绘制的能级示意图，包括ITO（氧化铟锡）基底上锚定的2PACz、三维钙钛矿、界面顶部和底部的二维钙钛矿以及C60层的能级分布。价带顶（VBM）通过公式 hν–(E cutoff –E vbmin )计算得到。导带底（CBM）相对于VBM的位置由以下方式确定：三维钙钛矿通过EQE（外量子效率）数据从补充图8中提取带隙Eg ≈1.53eV ，二维钙钛矿（n=2时，Eg≈2.1eV）则通过IPES（逆光电子能谱）测量。
b, c. UPS测量的二次电子截止边和价带谱图。
d. 使用混合方法测得的n=2二维钙钛矿薄膜的IPES光谱。
解析
这段内容描述了钙钛矿太阳能电池中关键材料的能级排列分析，核心逻辑和科学意义如下：
1. 能级排列示意图（图a）
目的：展示不同功能层（如2PACz修饰的ITO、三维钙钛矿、二维钙钛矿、C60电子传输层）的能带结构，确保能量对齐以优化电荷传输。
关键参数：
价带顶（VBM）：通过紫外光电子能谱（UPS）计算得出，公式结合了光子能量（hν）、电子截止能量（Ecutoff ）和价带最小能量（Evb，min ）。
导带底（CBM）：三维钙钛矿的带隙由实验EQE数据确定（Eg ≈1.53eV），二维钙钛矿（n=2时）则由IPES直接测量带隙（Eg ≈2.1eV）。
2. UPS与IPES的作用（图b-d）
UPS：
二次电子截止边（图b）：用于确定材料的功函数（功函数 = hν−Ecutoff ）。
价带谱（图c）：直接反映价带顶位置和电子态密度。
IPES（图d）：
通过注入电子测量未占据态的电子结构，补充UPS数据，共同确定材料的导带底位置。
3. 科学意义
能量对齐的重要性：钙钛矿与电极/传输层之间的能级匹配直接影响电荷提取效率。若导带底（CBM）与电子传输层（如C60）对齐，可减少电子传输势垒，提升器件开路电压（VOC）和填充因子（FF）。
混合维度结构的优势：
二维钙钛矿（n=2）的较大带隙（2.1 eV）可能用于界面钝化或保护三维钙钛矿，而三维钙钛矿（1.53 eV）作为光吸收主体确保宽光谱响应。
4. 与器件性能的关联
该分析为前文提到的功率转换效率（PCE）和稳定性提升（如扩展数据图3）提供了物理机制支持。例如，优化的能级对齐可减少电荷复合，从而提升VOC和PCE。
总结
扩展数据图4通过能级排列分析揭示了钙钛矿太阳能电池中界面工程的物理原理，将材料特性（如带隙、功函数）与器件性能（效率、电压）直接关联，为设计高效稳定的混合维度钙钛矿器件提供了理论基础。
 
 
扩展数据图5 | 双阳离子钙钛矿太阳能电池的器件性能
a. 基于Cs₀.₀₅FA₀.₉₅PbI₃钙钛矿的对照组和双面2D/3D异质结钙钛矿太阳能电池的典型电流密度-电压（J-V）曲线，反向扫描下的最高功率转换效率（PCE）达25.2%。
b-d. 钙钛矿太阳能电池的统计参数：(b)功率转换效率（PCE）、(c)开路电压（VOC）和(d)填充因子（FF）。每种条件下的统计数据来自不同批次的50个电池。
解析
这段内容通过实验数据对比了传统单结构（对照组）与双面2D/3D异质结结构的钙钛矿太阳能电池（PSCs）性能差异，科学意义如下：
1. 核心实验结果（图a）
实验组设计：
对照组：常规单层3D钙钛矿（Cs₀.₀₅FA₀.₉₅PbI₃）。
实验组：引入双面2D/3D异质结结构（即顶部和底部界面均构建二维/三维异质结）。
性能突破：实验组在反向扫描（反向电压扫描）下达到最高PCE 25.2%，显著高于对照组，表明异质结结构能有效提升器件效率。
2. 统计验证（图b-d）
数据规模：每种条件测试50个电池，跨不同批次，保证结果可靠性。
性能优势：
PCE（图b）：实验组的PCE分布更集中且数值更高，说明工艺稳定性更好。
VOC（图c）：开路电压提升，表明异质结结构减少了载流子复合损失。
FF（图d）：填充因子改善，反映电荷提取效率提升。
3. 科学机制
双阳离子（Cs⁺/FA⁺）作用：
Cs⁺（铯离子）可稳定钙钛矿晶格，抑制相分离；FA⁺（甲脒离子）扩展光吸收范围。
双面2D/3D异质结优势：
顶部2D层：保护3D钙钛矿免受环境（湿度、氧气）侵蚀，增强稳定性。
底部2D层：优化能级对齐（如扩展数据图4），减少界面载流子复合。
4. 与产业应用的关联
效率阈值：25.2%的PCE已接近钙钛矿单结电池的理论极限（~33%），表明异质结结构可能是实现高效商业化器件的关键路径之一。
规模化潜力：不同批次器件的统计一致性（50个电池）显示该工艺具备可重复性，适合大规模生产。
总结
扩展数据图5通过严谨的实验设计和统计分析，验证了双面2D/3D异质结结构对双阳离子钙钛矿太阳能电池性能的显著提升。研究结果为同时实现高效率、高稳定性和可重复性提供了重要实验依据，推动了钙钛矿光伏技术的产业化进程。
 
 
扩展数据图6 | 钝化与缺陷态分析
a. 不同2D/3D异质结钙钛矿薄膜的光致发光量子产率（PLQY）结果。
b. 不同2D/3D异质结钙钛矿薄膜的瞬态光致发光（PL）衰减曲线。
c, d. 对照组和双面2D/3D异质结器件的空间电荷限制电流（SCLC）测试结果：(c) 纯电子器件，(d) 纯空穴器件。
e. 对照组、底部2D/3D钝化和双面2D/3D钝化器件的瞬态吸收光谱（TAS）分析。
解析
该图通过多维度实验揭示了2D/3D异质结结构对钙钛矿薄膜缺陷钝化和载流子动力学的优化作用，核心分析如下：
1. 光物理性能提升（图a-b）
PLQY（图a）：
作用：量化材料因辐射复合（发光）与缺陷非辐射复合（热损耗）的竞争关系，PLQY值越高，说明缺陷态越少。
结果：引入2D/3D异质结的钙钛矿薄膜PLQY显著高于对照组，表明2D层有效钝化界面缺陷，减少非辐射复合。
瞬态PL衰减（图b）：
意义：测量光生载流子的寿命，寿命延长意味着缺陷捕获载流子的概率降低。
结论：异质结结构的衰减时间更长，进一步验证钝化效果。
2. 载流子动力学优化（图e）
TAS分析：通过测量不同时间尺度的瞬态吸收信号，揭示载流子的复合路径。
结果：双面2D/3D器件的载流子寿命（τ）长于对照组和仅底部钝化器件，说明：
双面钝化同时抑制界面和体相缺陷；
载流子更倾向于通过电极提取而非复合损耗。
3. 与器件性能的关联
缺陷减少（图a-d）和载流子寿命延长（图e）直接解释了扩展数据图3中开路电压（VOC）和填充因子（FF）的提升，以及图5中25.2%的高效率。
总结
扩展数据图6通过光物理（PLQY、瞬态PL）、电学（SCLC）和超快光谱（TAS）多维度实验，系统证明了2D/3D异质结结构通过缺陷钝化和载流子动力学优化提升钙钛矿太阳能电池性能的机制，为界面工程的设计提供了实验与理论依据。
 
 
扩展数据图7 | 稳定性与离子迁移分析
a, b. 对照组（a）和双面钝化钙钛矿薄膜（b）在不同老化时间下，甲苯溶液中碘的紫外-可见吸收光谱演变。插图为经过100小时光热老化后对照组与2D/3D钙钛矿薄膜在密封玻璃瓶中的照片对比。
c. 对照组和双面2D/3D钙钛矿薄膜的温度依赖性电导率曲线。
解析
该图从化学稳定性和离子迁移抑制角度揭示了双面2D/3D钝化对钙钛矿薄膜的优化作用，核心逻辑如下：
1. 碘溶出实验（图a-b）
实验设计：将钙钛矿薄膜浸泡在甲苯中，通过UV-vis监测溶液中碘（I⁻）的浓度随时间变化（碘是钙钛矿分解的主要产物）。
结果对比：
对照组（a）：碘吸收峰强度随老化时间显著上升，说明未钝化的3D钙钛矿在光热应力下快速分解。
双面钝化组（b）：碘溶出量极低且稳定，表明2D层有效阻挡了水氧侵蚀，抑制钙钛矿分解。
插图验证：光热老化后，对照组溶液颜色变深（高碘溶出），而双面钝化组保持透明，直观验证稳定性提升。
2. 温度依赖性电导率（图c）
测试意义：钙钛矿的离子迁移（如I⁻、Pb²⁺）与其电导率随温度的变化相关，活化能（Ea）越高，离子迁移越困难。
3. 科学关联性
与器件稳定性的联系：
碘溶出减少（图a-b）说明材料化学稳定性提升，可关联正文中双面钝化器件的长期老化测试（如湿热或光照下的T80寿命延长）。
离子迁移抑制（图c）解释了器件在运行中迟滞效应降低（如扩展数据图5中J-V曲线滞后减少）和开路电压的稳定性。
机理深化：2D层通过以下途径发挥作用：
物理屏障：2D钙钛矿致密的结构阻挡外部水氧渗透（图a-b插图的视觉证据）。
化学锚定：2D层的有机配体可能通过钝化未配位Pb²⁺缺陷（扩展数据图6的PLQY结果），减少内部离子迁移驱动力。

      扩展数据图7通过碘溶出动力学和电导率温度依赖实验，从分解抑制和离子迁移抑制两个维度验证了双面2D/3D钝化策略对钙钛矿稳定性的显著提升。这一结果为解决钙钛矿太阳能电池的化学不稳定性和离子迁移瓶颈提供了直接实验证据，支持了前文高效率器件的长期可靠性。
      PSCs因其成本效益和高效性，迅速成为备受认可的光伏技术。本文全面分析了PSCs的发展，强调了维度多样性（从0D到3D结构）的重要性，并探讨了混合维度集成在提高稳定性和性能方面的潜在优势。现代技术已用于精确优化钙钛矿材料，包括钝化、界面工程和晶体生长控制，显著提高了长期稳定性和整体效率。未来研究应继续关注稳定性、效率、可扩展性、毒性和长期性能，以实现PSCs作为清洁高效可再生能源的全面应用。https://doi.org/10.1038/s41586-024-07189-3
 
转自《石墨烯研究》公众号